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- Title
Hochaktive und selektive Mangankatalysatoren zur Hydrierung von C=O-Bindungen - die Bedeutung des mehrzähnigen Liganden, der Coliganden und der Oxidationsstufe.
- Authors
Kallmeier, Fabian; Irrgang, Torsten; Dietel, Thomas; Kempe, Rhett
- Abstract
Der Ersatz teurer Edelmetalle durch in der Erde reichlich vorkommende Übergangsmetalle ist ein zentrales Thema in der Katalyse. Hier wird ein hochaktiver und selektiver, homogener, Mn ‐ basierter Hydrierkatalysator von C=O ‐ Bindungen vorgestellt. Der Katalysator verfügt über ein breites Substratspektrum und ist in der Lage, Aryl ‐ alkyl ‐ , Diaryl ‐ , Dialkyl ‐ und Cycloalkylketone sowie Aldehyde zu hydrieren. Eine sehr gute Verträglichkeit mit funktionellen Gruppen, einschließlich der quantitativen und selektiven Hydrierung eines Ketons in Gegenwart eines nicht abgeschirmten Olefins, wird beobachtet. In der Mn ‐ Hydrierkatalyse ist die Kombination aus mehrzähnigem Liganden, Oxidationszustand des Metalls und richtigem Hilfsliganden wahrscheinlich entscheidend für eine hohe Aktivität. Diese Beobachtung unterstreicht einen Vorteil von Homogenkatalysatoren in der 3d ‐ Metallkatalyse. Für Koordinationsverbindungen ist eine Feinabstimmung einer komplexen Koordinationsumgebung leichter durchführbar als für Enzyme und/oder Heterogenkatalysatoren. Ein effizienter und selektiver PN5P ‐ Ligand ‐ stabilisierter Mangan ‐ Hydrierkatalysator von C=O ‐ Bindungen ist in der Lage, quantitativ verschiedene Diaryl ‐ , Aryl ‐ alkyl ‐ , Dialkyl ‐ und Cycloalkylketone mit Katalysatorbeladungen von nur 0.1 Mol ‐ % zu hydrieren. Er ist verträglich mit verschiedenen funktionellen Gruppen, einschließlich unsubstituierte Olefine.
- Publication
Angewandte Chemie, 2016, Vol 128, Issue 39, p11984
- ISSN
0044-8249
- Publication type
Article
- DOI
10.1002/ange.201606218