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- Title
Heterodyne‐Detektierte Summenfrequenzerzeugungs‐Vibrationsspektroskopie Enthüllt die Molekulare Struktur des Wassers an der Suspendierten Graphen/Wasser‐Grenzfläche.
- Authors
Wang, Yongkang; Tang, Fujie; Yu, Xiaoqing; Ohto, Tatsuhiko; Nagata, Yuki; Bonn, Mischa
- Abstract
Graphen, ein transparentes, zweidimensionales, leitfähiges Material, hat verschiedenen wässrigen technologischen Systemen, wie Entsalzungsmembranen, chemischen Sensoren, Energiespeichern und Energieumwandlungsgeräten, neue Perspektiven eröffnet. Informationen auf molekularer Ebene von Graphen im Kontakt mit wässrigen Elektrolyten, wie z. B. Wasserorientierung und die Struktur von Wasserstoffbrückenbindungen, sind jedoch nach wie vor schwer fassbar oder umstritten. Hier setzen wir oberflächenspezifische heterodyne detektierte Summenfrequenzspektroskopie (HD‐SFG) ein, um die molekulare Wasserstruktur an einer frei schwebenden Graphen/Wasser‐Grenzfläche zu untersuchen.Wir vergleichen die Antwort des Luft/Graphen/Wasser Systems mit der der Luft/Wasser‐Grenzfläche. Unsere Ergebnisse deuten darauf hin, dass das χyyz2 ${{\chi }_{yyz}^{\left(2\right)}}$ ‐Spektrum, des Luft/Graphen/Wasser‐Systems von den obersten 1–2 Wasserschichten in Kontakt mit Graphen herrührt, wobei das Graphen selbst keine signifikantes SFG‐Signal erzeugt. Im Vergleich zum Signal an der Luft/Wassergrenzfläche beeinflusst das Vorhandensein von Monolagen‐Graphen Wasser an der Grenzfläche nur schwach. Graphen wirkt sich schwach auf die hängende O−H‐Gruppe aus, indem es ihre Frequenz durch die Wechselwirkung mit der Graphenschicht senkt, und hat eine geringe Wirkung auf die Wasserstoffbrücken‐gebundene O−H‐Gruppe. Molekulardynamiksimulationen bestätigen unsere experimentellen Beobachtungen. Unsere Arbeit bietet einen molekularen Einblick in die Grenzflächenstruktur an einer suspendierten Graphen/Wasser‐Grenzfläche, die für verschiedene technologische Anwendungen von Graphen relevant ist.
- Subjects
AUTHOR-reader relationships; HUNGER; VERSTEHEN; SALT; HATS
- Publication
Angewandte Chemie, 2024, Vol 136, Issue 20, p1
- ISSN
0044-8249
- Publication type
Article
- DOI
10.1002/ange.202319503