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- Title
Radiolysis of supercritical water at 400 °C and liquid-like densities near 0.5 g/cm<sup>3</sup> — A Monte Carlo calculation.
- Authors
Meesungnoen, Jintana; Guzonas, David; Jay-Gerin, Jean-Paul
- Abstract
Monte Carlo simulations are used to calculate the primary radical yields <SPAN>[IMG]</SPAN>, g(•OH), the sum [<SPAN>[IMG]</SPAN> + g(•OH) + g(H•)], and the ratio g(H•)/<SPAN>[IMG]</SPAN> in the low linear energy transfer (LET) radiolysis of supercritical water (SCW) at 400 °C in the high-density, liquid-like region near ~0.5 g/cm3. Using all the currently available information on the reactivities and diffusion coefficients of the radiation-induced species under these conditions, and assuming the aqueous medium to be a “continuum”, a good accord is found between our calculations and the available experimental data. In particular, our computed <SPAN>[IMG]</SPAN> yields at 60 ps and 1 ns compare very well with recently reported direct time-dependent <SPAN>[IMG]</SPAN> yield measurements in SCW (D2O) at 400 °C and 0.570 g/cm3 using picosecond pulse radiolysis experiments. À l’aide de simulations Monte Carlo, nous avons calculé, pour des rayonnements de faible transfert d’énergie linéique (TEL), les rendements primaires radicalaires (<SPAN>[IMG]</SPAN>), g(•OH), la somme [<SPAN>[IMG]</SPAN> + g(•OH) + g(H•)] et le rapport g(H•)/<SPAN>[IMG]</SPAN> intervenant lors de la radiolyse de l’eau à l’état supercritique (ESC) à 400 C dans la région de haute densité de type liquide autour de ~0,5 g/cm3. En utilisant toute les renseignements actuellement disponibles sur les réactivités et les coefficients de diffusion des espèces radio induites dans ces conditions et en considérant le milieu aqueux comme un « continuum », un bon accord a été trouvé entre nos calculs et les données expérimentales existantes. En particulier, nos rendements calculés en électrons hydratés (<SPAN>[IMG]</SPAN>) à 60 ps et 1 ns s’accordent très bien avec les mesures directes obtenues en radiolyse pulsée picoseconde du rendement en <SPAN>[IMG]</SPAN> dans l’ESC (D2O) à 400 C et 0 570 g/cm3.
- Subjects
MONTE Carlo method; SIMULATION methods &; models; RADICALS (Chemistry); RADIATION chemistry; ENERGY transfer
- Publication
Canadian Journal of Chemistry, 2010, Vol 88, Issue 7, p646
- ISSN
0008-4042
- Publication type
Article
- DOI
10.1139/V10-055